Ils sont considérés à leur début comme un groupe plutôt expérimental qui touche surtout un milieu d'initiés. Le film More, dont ils réalisent la musique en 1969 à la demande du réalisateur Barbet Schroeder, fait connaître leur musique à un plus large public qui lui réserve un bon accueil à un moment où les Beatles ralentissent justement leur cadence de production.
En 1970, Roger Waters compose et interprète avec Ron Geesin la bande sonore d'un documentaire sur le corps humain, The Body, comprenant un mélange de sons électroniques très rythmés, de voix humaines et de bruits corporels divers mixés ensemble (en particulier dans la plage Our Song). Cette bande sonore, création authentique plus que simple accompagnement, sort en disque sous le titre Music from the Body.
En 1973, le groupe connaît un énorme succès avec The Dark Side of the Moon mais, déjà, les divergences de conception entre Waters et le reste du groupe commencent à se faire sentir. C'est lui qui désormais écrit toutes les paroles des compositions du groupe, et il en vient peu à peu à en assurer seul les musiques aussi : sur Animals (1977), seul le morceau Dogs est cosigné avec David Gilmour.
En 1979, Waters signe seul la totalité des textes et les deux tiers des musiques des titres de l'album The Wall (The Trial est cosigné avec Bob Ezrin, Young Lust, Comfortably Numb et Run Like Hell avec David Gilmour), il supervise également l'adaptation cinématographique. Gilmour et Bob Ezrin jouent néanmoins un rôle important dans la conception de l'album : Ezrin aide notamment à rendre plus compréhensible la trame scénaristique de base de Waters, et Gilmour agit comme directeur artistique de la tournée qui s'ensuit. Durant l'enregistrement de l'album, Rick Wright est renvoyé du groupe sous la pression de Waters qui menace de tout bonnement arrêter la production de l'album si Rick Wright ne part pas. La tension entre Waters et Gilmour monte d'un cran durant l'enregistrement de The Wall lorsque Waters ajoute son nom sur la musique de Comfortably Numb. Durant le tournage du film The Wall, Waters mène la vie impossible à Alan Parker (le réalisateur) en donnant continuellement des ordres contradictoires à l'équipe, ainsi qu'à l'acteur principal Bob Geldof.
L'album The Final Cut, sorti en 1983, marque l'apogée de la domination de Waters sur le groupe : le dos de l'album indique qu'il s'agit d'un « album de Roger Waters interprété par Pink Floyd ». Nick Mason se fait de plus en plus effacé (il est remplacé par Andy Newmark sur le dernier titre) et Gilmour se querelle de plus en plus fréquemment avec Waters qui refuse toute suggestion artistique. Pink Floyd devenant ainsi la propriété de Waters, Gilmour et Mason ne faisant plus que de la figuration dans le groupe, jouant ici et là lorsque c'est vraiment nécessaire.
Waters estime alors que le groupe n'a plus de raison d'être. Il le quitte officiellement en 1985 en envoyant une simple lettre recommandée aux membres restants du groupe ainsi qu'à la maison de disques. Lorsque David Gilmour et Nick Mason veulent recommencer à travailler ensemble sous le nom de Pink Floyd, Waters engage des poursuites, refusant qu'ils enregistrent d'autres albums sous ce nom. Il abandonne les poursuites contre 30 % des bénéfices générés par les albums et concerts plus les droits exclusifs de l'album The Final Cut et sur les chansons qu'il écrivit seul de l'album The Wall (70 %).Entre-temps paraît son premier album solo, The Pros and Cons of Hitch Hiking (1984), une étrange plongée dans les rêves d'un homme en proie à la crise de la quarantaine. Ce projet, conçu au même moment que The Wall, avait été proposé aux autres membres de Pink Floyd qui le rejetèrent, le trouvant trop personnel. L'album est enregistré avec de prestigieux invités, notamment Eric Clapton à la guitare et David Sanborn au saxophone. L'album ne se vend pas à hauteur des espoirs de Waters, en dépit (ou peut être à cause) du scandale provoqué par sa pochette, qui représente une femme nue, vue de dos, faisant de l'auto-stop. La tournée qui s'ensuit connaît un succès modéré, mais insuffisant pour la rentabiliser : Waters aurait perdu près de 700 000 dollars à cette occasion.
Après avoir participé à la bande originale du film When the Wind Blows (1986), Roger Waters sort son deuxième album, Radio K.A.O.S., en 1987. Il s'agit à nouveau d'un album-concept, centré sur un jeune handicapé nommé Billy qui entend des ondes radio dans sa tête. L'album, comme la tournée de promotion, sont totalement éclipsés par le retour de Pink Floyd, qui sort l'album A Momentary Lapse of Reason et entame une tournée mondiale la même année.
Le 21 juillet 1990, après la chute du mur de Berlin, Roger Waters donne The Wall en concert sur la Potsdamer Platz, devant 300 000 personnes, avec de nombreux invités dont Scorpions, Sinéad O'Connor, Van Morrison et Cyndi Lauper. Il s'agit du deuxième plus gros concert jamais donné en Europe après celui de Jean Michel Jarre à La Défense, le 14 juillet de la même année, qui totalisa 1 million de spectateurs.
En 1992 sort son troisième album solo, celui que la critique considère comme le plus abouti : Amused to Death. Waters y décrit l'influence pernicieuse de la télévision sur les populations, avec la participation, entre autres, de Jeff Beck à la guitare. Le single What God Wants, Pt. 1 atteint la quatrième place du classement américain Mainstream Rock Tracks. L'album n'est pas soutenu par une tournée de promotion : il faut attendre 1999 pour voir à nouveau Waters monter sur scène. La tournée In the Flesh dure trois ans et donne lieu à un album et un film, tous deux baptisés In the Flesh: Live.
À l'occasion du Live 8, le 2 juillet 2005 à Londres au Hyde Park, Roger Waters réintègre Pink Floyd pour un soir, aux côtés de David Gilmour, Nick Mason et Richard Wright. Gilmour et lui font cependant clairement savoir qu'il ne s'agit que d'un événement ponctuel et qu'ils n'ont aucune intention de collaborer à nouveau pour un nouvel album ou une nouvelle tournée de Pink Floyd. La même année, Waters publie un opéra en trois actes, Ça Ira, qui retrace la Révolution française sur un livret d'Étienne Roda-Gil.
En avril 2006, à la suite d'une lettre ouverte du mouvement BDS, Roger Waters déplace son concert prévu à Tel Aviv pour protester contre le Mur de la honte.
Roger Waters entame le 2 juin 2006 une tournée européenne de vingt-deux concerts durant lesquelles il réinterprète l'intégralité de l'album The Dark Side of the Moon. Il est rejoint par Nick Mason pour quelques dates, comme pour le 14 juillet 2006 à l'occasion du Grand Prix de France de Formule 1 sur le Circuit de Nevers Magny-Cours. La tournée se poursuit en Amérique du Nord à partir du 6 septembre, en Australasie à partir du 25 janvier 2007 et en Amérique du Sud à partir du 2 mars avant de retrouver l'Europe le 11 avril. Elle s'achève le 14 juillet 2007 à Toronto. Cette tournée mondiale se caractérise par sa logistique conséquente, avec des décors de scène conçus par Mark Fisher où figure en bonne place le cochon gonflable de la pochette d'Animals. En 2008, Waters donne quatre concerts aux États-Unis fin avril et début mai, puis sept concerts en Europe au mois de mai, toujours dans le cadre du The Dark Side of the Moon Tour.
En 2010, Roger Waters annonce sa dernière tournée mondiale avant sa retraite : The Wall Live. C'est la première fois depuis 1980 que l'album est interprété dans son intégralité sur scène. La tournée traverse l'Europe, l'Amérique du Nord, l'Amérique du Sud et l'Australasie avant de s'achever au Stade de France le 21 septembre 2013. Il s'agit d'une des tournées les plus lucratives de l'histoire, avec des bénéfices estimés à 459 millions de dollars. Le concert du 21 juillet 2012, donné sur les Plaines d'Abraham à Québec, donne lieu au plus grand mur érigé pour The Wall depuis le concert de Berlin en 1990 : il est long de plus de 222 mètres.
Le 18 février 2014 Roger se rend à Anzio pour recevoir la citoyenneté honoraire et découvrir la stèle dédiée à son père, le lieutenant Eric Fletcher Waters, mort 70 ans plus tôt jour pour jour lors du débarquement des alliés à Anzio. Son quatrième album solo, Is This the Life We Really Want?, doit sortir en 2017.
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